Coutinho begon zijn profcarrière bij Santos, op reeds 14-jarige leeftijd, waar hij samen met legende Pelé een befaamd aanvallersduo vormde. Ze wonnen vijf landstitels, acht staatstitels, twee keer de Copa Libertadores en twee keer de intercontinentale beker. In de intercontinentale beker van 1962 scoorde hij twee keer tegen het Benfica Lissabon van Eusébio, echter stal Pelé de show door over de twee wedstrijden vijf keer te scoren. Hij wordt na Pelé als de grootste speler ooit gezien in de geschiedenis van Santos FC. Hij speelde na Santos nog voor verscheidene clubs.
Hij speelde ook 15 keer voor het nationale elftal. Hij zou deelnemen aan het WK 1962, maar blesseerde zich kort voor het toernooi.